[나의 졸업논문] “유기물 다층 필름을 이용한 3차 조화파 발생 극대화, Enhanced third harmonic generation in organic multilayers", 부산대학교 대학원 물리학과 김지웅 (2019)2021. 1. 10. 14:29
초록
유기물 다층 필름을 이용한 3차 조화파 발생 극대화
김 지 웅
부산대학교 대학원 물리학과
요약
준위상정합(quasi phase matching, QPM)은 2차 비선형 광학에서 SHG, Parametric down-conversion과 같이 2차 주파수 변환을 향상시키기 위해 널리 사용되고 있다.
우리는 3차 비선형성이 높은 유기물 박막과 상대적으로 비선형성이 낮은 고분자 물질을 교차적으로 스핀 코팅하여, 다층의 등방성 고분자 박막에서 QPM 구조의 THG를 최초로 실험으로 보였다.
유기물 ethyl violet와 ethyl cellulose 폴리머를 혼합 후 스핀 코팅을 하여 THG 의 기본파(ω, 1230 ㎚)와 3차 조화파(3ω, 410 ㎚)에 투명한 ethyl violet(EV) 박막 을 제작하였다. 위상 보상 층으로 Norland Products 사의 UV 경화성 고분자인 NOA 61 을 사용했다.
QPM의 경우, 각 물질의 결맞음 길이(coherence length)을 정확히 알아야한다. 따라서, EV 박막에 흡수 스펙트럼의 Kramer-Kronig relation을 통해 EV 박막의 굴절 률 분산을 추정했다. NOA61 의 경우 제조사에서 제공 한 Cauchy 식을 사용하여 굴절률 분산을 얻었다.
용융 석영 유리(fused silica) 기판 위에 EV 필름과 NOA 61이 각각의 결맞음 길이 만큼의 두께로 교차적으로 적층 구조를 갖는 샘플을 디자인 하였고, EV 박막 층 수 가 1, 2, 3, 4인 샘플들을 제작하였다. 제작한 다층 유기물 박막 샘플들의 THG 측정 실험을 수행하였다.
THG 실험용 기본 파 광원으로는 모드 잠금 Nd:YAG 레이저의 355 ㎚로 펌핑한 한 쌍의 BBO 하향매개변 환-증폭 시스템에서 출력되는 1230 ㎚의 idler를 사용하였고, 적층시료에 수직 입사 하여 같은 방향으로 나오는 3차 조화파의 출력을 측정하였다. 그 결과 EV 층 수(N) 에 따라 THG 세기가 2차 함수 형태로 증가하는 것을 확인하였고, THG의 QPM(준위상정 합)이 N = 4까지 작동을 실험적으로 보였다.
Enhanced third harmonic generation in organic multilayers
Jiung Kim
Department of Physics
The Graduate School
Pusan National University
Abstract
Quasi-phase-matching (QPM) has been extensively used in nonlinear optics (NLO) for generation of desired optical frequencies via nonlinear optical devices which is unachievable using conventional lasers. Second harmonic generation (SHG) and parametric down-conversion have been efficiently implemented by employing QPM in quadratic ferroelectric-nonlinear optical materials such as LiNbO3 and KTiOPO4 by periodically reversing the sign of nonlinear optical coefficient to compensate the phase shift between the interacting optical waves during their propagation.
Efficient third harmonic generation (THG) has also been generated in quadratic NLO via two successive QPM crystals or using a single crystal with two QPM periods. In either of the methods, THG has been obtained through SHG followed by frequency mixing with the undepleted fundamental (2ω + ω → 3 ω).
However It is possible to achieve THG directly in isotropic media where there is no SHG involved. Polymer films known to have large cubic susceptibilities χ(3) can be exploited for generating efficient THG. The first realization was a strong green THG from a polymer film containing nonlinear chromophores. However, large χ(3) does not assure a large THG output. This is because if the material does not possess sufficient transparency at the third harmonic(3ω), it could be - 80 - reabsorbed and hence limiting the useful length of the medium. It is therefore vital to choose materials with smaller absorption coefficients in the 3ω region.
Organic molecules offer small absorption coefficient in the UV-blue window and henceforth were studied for generation of THG. Since the 3ω light can travel a long distance without significant loss, QPM can be used to constructively enhance the 3ω light generated by the fundamental beam.
However, QPM in isotropic organic molecules cannot be realized by modulating the sign of χ(3) as in ferroelectric crystals. Instead, periodic index modulation was suggested for optical fibers to compensate the phase mismatch between the fundamental and the third harmonic waves. This idea was implemented for higher harmonic generation with gas media filled in a modulated hollow core waveguide. However, there have never been any reports of a χ(3) QPM in isotropic solid material to date.
In this dissertation work, We report the first realization of QPM THG in isotropic polymer films with alternatingly deposited multilayers of a highly nonlinear organic material and a passive polymer material. The phase mismatch created in the highly nonlinear medium was compensated in the passive medium. By aptly designing and fabricating the multilayer we could obtain strong THG output from a multi-layer sample with four periods.